2014年夏天，英超豪门曼联官方宣布，球队以5970万英镑的身价从皇马正式签下迪玛利亚，这一转会费打破了此前托雷斯保持的5000万磅的纪录，成为当时英超历史最贵球员。尽管来到曼联之后，迪玛利亚无欧冠联赛可踢，但在个人待遇、球队地位上来说，天使要比在皇马强得多。彼时，银河战舰一再拒绝迪玛利亚的加薪请求，他们并不重视这个瘦得像面条，卖不出球衣的阿根廷人。而在同年夏窗，8000万欧元收购J罗，皇马几乎是花了小钱赚足眼球，这也十分符合弗洛伦蒂诺的巨星政策，毕竟阳光帅气的J罗加盟能为皇马提高不少球衣销量。当然对于迪玛利亚来说，前往老特拉福德之前，他还有一个更为重要的任务。
2014年巴西世界杯如期而至，彼时阿根廷队虽然有些头重脚轻，不过时任主教练萨维利亚更加务实，他想要华丽，但更要胜利。这支阿根廷立足防守，因此迪玛利亚也得到了更大的发挥空间。然而在与比利时的4分之1决赛中，迪玛利亚意外受伤坐在地上，随后无法坚持被佩雷斯换下。迪玛利亚的这次受伤留给了世界足坛一个著名的假设，如果2014年世界杯决赛迪玛利亚可以出场，那么阿根廷是否可以提前稳定大力神杯？迪玛利亚曾在奥运会决赛进球，在国王杯决赛助攻和进球，在欧冠决赛当选MVP，然而却无缘登上自己职业最重要的世界杯决赛赛场。
回到老特拉福德，在当赛季联赛第三轮对阵伯恩利的比赛中，迪马利亚上演了个人的曼联首秀。整场比赛迪玛利亚表现的十分抢眼，个人更是创造出多次破门良机。在之后第四轮迎战女王公园的比赛中，迪玛利亚在第24分钟首开纪录，打入了自己的皇马处子球。当时初来乍到的迪玛利亚满怀信心，红魔球迷也将其视为复兴的希望。然而在接下来的第十三轮比赛中，迪玛利亚在比赛的第12分钟大腿拉伤，无法坚持比赛。这次伤病成为天使曼联生涯的转折点。随后7场比赛，因为伤病和竞技状态，迪玛利亚仅获得一次出场机会，伤势痊愈后更是四次未进球队大名单。整个14到15赛季，迪玛利亚代表曼联在各项赛事中出场33次，个人贡献4粒进球外加12次助攻。
新赛季开赛，英格兰糟糕的气候，曼联时任主教练范加尔任性的战术安排，这些都让迪玛利亚陷入了深深的怀疑，尤其是和主帅范加尔的矛盾，成为了萦绕在迪玛利亚头顶无法回避的问题。彼时，范加尔专注于层出不穷的战术中，频繁让迪玛利亚出任场上不同的位置，从右路到左路再到中路，甚至让身材瘦弱的天使去充当箭头前锋，这让迪玛利亚失去了之前不错的状态，发挥一落千丈，于是更多猛烈的批评奔涌，而他也开始陷入绝望。之后和阿森纳的比赛中，迪玛利亚情绪失控，拍打了著名性情裁判麦克奥利弗的后背，吃到红牌。从此阿根廷天使更是被范加尔打入冷宫，基本淡出了球队阵容。这一切也宣告着他的红魔生涯已经走到了尽头。
2015年夏窗，已经在英格兰一天都待不下去的阿根廷人决定不辞而别，直接逃离了曼彻斯特，失踪离队。这成为了天使职业生涯的最大污点，也触怒了梦剧场曾经支持他的球迷。为了避免更大的损失，曼联管理层只能无奈的接受了大巴黎6300万欧元的报价。仅仅一个赛季，曼联就损失1200万欧元。而这位曾经被寄希望于扛起红魔传奇七号战袍的球星，也因为逃跑离队的行为，从此和曼联彻底决裂。
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